基于褐煤结构特征实现低阶煤非能源化利用已引起越来越多的关注，温和条件下实现褐煤定向解聚被认为是褐煤清洁高效利用的重要途径。将褐煤解聚转化为高值化学品是一个复杂的动态过程，涉及从非均相煤颗粒转化为均相产物的复杂过程。褐煤氧化解聚过程中涉及大分子物质（如腐殖酸等）的形成及进一步的分解，目前对这一过程中结构演变微观过程的认识尚不清晰，很难精确地调节和控制反应过程以提高产物的选择性和产率。因此，揭示由褐煤颗粒到产物的结构演变过程对于理解定向解聚过程至关重要。
鉴于褐煤温和定向解聚的重要价值，化工学院刘全生、周华从教授课题组开展了褐煤在钌离子催化氧化（RICO）解聚过程中的结构演变相关研究，重点解析了褐煤粒度和可溶性产物分子量的演变过程。通过对氧化解聚产物的粒度（图1）和分子量（图2）分析，提出了RICO解聚过程中褐煤可能的结构演变过程（图3）。研究发现，褐煤颗粒在解聚过程中经历以下阶段：物理溶解、微米级颗粒、纳米级颗粒、可溶性大分子、腐殖酸，最后是小分子产物（如苯羧酸）；褐煤转化为纳米颗粒和可溶性大分子的速率很快，而可溶性大分子进一步转化为小分子的速率较慢，是解聚过程中的控制步骤；一些大分子难以通过RICO有效解聚为苯羧酸等小分子产物，为限制解聚产物产率进一步提升的控制步骤。本项研究工作对理解褐煤在氧化解聚过程中的结构演变过程具有重要意义，并为解聚过程的调控提供了理论依据和基础数据，对指导低阶煤解聚利用具有重要意义。
该工作依托“内蒙古自治区低阶碳质资源高值功能化利用重点实验室”和“草原英才创新团队”进行，得到国家自然科学基金 (21968021，21868021，21868020)、内蒙古自治区自然科学基金“杰出青年”项目 (2022JQ04)、“草原英才”工程、中央引导地方项目（2020ZY0010)、内蒙古科技计划项目（2020GG0289）以及内蒙古重大科技项目（2021ZD0020）等项目经费支持。相关研究成果近日发表在国际能源领域知名期刊Fuel上（Fuel, 2023, 126092），论文第一作者为2020级硕士生张银苓，通讯作者为化工学院催化与资源化工研究室刘全生教授和周华从教授。
图1 NaIO4/褐煤质量比对褐煤解聚程度和平均粒径的影响
图2 不同NaIO4/褐煤质量比下褐煤解聚后可溶性产物的分子量分布
图3提出的褐煤在RICO解聚过程中的结构演变过程
